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第一作者：Patricia T. Juchen
通信作者：Luís A.M. Ruotolo
通信单元：罗德州圣卡洛斯联邦年夜学化学工程系
论文DOI: 10.1016/j.cej.2022.
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这项研讨申报了用于微咸水脱盐的直流式（FBC）、流通式（FTC）和渗滤流（PFC）电容去离子装配布局的研讨，此中电极资料因此粗甘油为质料制备聚甘油活性炭(PGAC)。研讨成果显示，电极厚度是影响使用FBC脱盐机能的症结参数之一，因为间隙孔隙中的传质限定，浓度梯度朝着基质界面减小，是以建议使用薄电极。传质和电极厚度对FTC影响不不年夜，但较短的停顿光阴限定了脱盐容量（SAC）。只管传质加强匆匆进了脱盐速度，但因为电极的布局性子的变化，在研磨PGAC颗粒后SAC也明显低落。应用FBC和FTC设计的长处，使用PFC体系进行的脱盐量进步了170%。盐水流动偏向垂直于电场，加上电解液的渗入渗出，在更实际的前提下(单次通流和恒流模式)，PFC体系的脱盐速度也有了明显进步。与间歇恒电位操作相比，PFC在1.0 mA cm−2和7.0 mL min−1的前提下脱盐速度为1661 mg g−1天−1。这些发现可以或许更好地舆解CDI脱盐进程中涉及的传质进程，揭示了优化操作参数和电池设计的紧张性。
研讨配景
因为生齿增加，环球对淡水的需求赓续增长，由于水是生物和工业弗成或缺的资本。这种需求勉励了对水资本的处置、维护和掩护，以及对咸水和微咸水脱盐新技术的开发。为此，电容去离子(CDI)已成为一种环保技术，是供水的可行选择，由于它可以去除水介质中的离子。CDI具有低能耗、低压、易于操作和维护以及能量收受接管的可能性等诸多长处。CDI是基于静电吸引去除离子，并将其存储在两个电极极化时形成的电双层(EDL)中。平行施加在电极上的电压匆匆进了电活性资料外面EDL的形成，电荷的不屈衡驱动离子迁徙到相反带电的电极。响应地，阳离子和阴离子分离被负极化和正极化电极捕捉。一旦饱和，电极可以经由过程施加反向电位或短路很容易地再生用于另一个电吸附轮回。是以，海水淡化进程包含两个持续的步调，即电吸赞同解吸。
CDI是一个动态而繁杂的进程，它取决于电活性资料的布局性子(比外面积和孔径散布)以及其外面化学性子。此外，CDI体系内的布局和流动模式也可以影响操作参数，如动力学和盐去除才能，这能极年夜影响工艺机能。研讨最多的CDI布局是“flow-by”布局，它由一对相反带电的电极构成，由电解质流动的间隙离隔。在这种布局中，电场垂直于流动偏向。另一种电池布局是“flow-through”，此中电解质平行于电场流动，并渗入渗出到电活性膜的孔隙中，在传质方面具有有利的上风。很少有研讨比拟了电池布局及其对电极机能的影响，分外是在传质方面。对传质原理的充足懂得不仅对电化学电池的设计至关紧张，并且对工艺优化也至关紧张。
图文速览
图1 (a)空氛围围下PGAC和HF-PGAC的TG和DTG曲线;(c) 0.1 A g−1 (NaCl 1.0 mol/L)时的恒流充放电(GCD)曲线;(d)电极打仗角。
表1 使用分歧电极得到的脱盐成果（SAC、QE和η）
HF-PGAC的总产率(g AC / g聚甘油)低于PGAC(图a)，注解无机物已胜利地从碳样品中浸出。颠末HF处置后，活性炭中的灰分(在高于700℃的温度下残剩的质量)削减了56%，只有5.7%的无机物未被消融。DTG成果(图2b)显示PGAC和HF- PGAC的类似特性，具有高达500℃的高热稳固性。经由过程CV (CCV)和GCD (CGDC，图1 (c))阐发察看到的电容值注解电荷存储容量的变化趋向雷同:HF-PGAC90 ≈ HF-PGAC85CB10 > PGAC95 > PGAC90。SAC值也有雷同的趋向，如表1所示，显示了HF处置、粘结剂和CB添加对电极机能的影响。鉴于所有这些方面，选择PGAC95电极用于电池设置装备摆设的研讨。
图2 分歧电池布局下的脱盐机能:(a) ξ = 387 μm， (b) ξ = 562 μm。D50 = 34.2 μm, 600 mg L−1 NaCl, 1.2V(吸附)和0 V(解吸)。
FBC布局中较薄的电极(图2(a))显示出更好的电吸附机能，具有最高的SAC和QE。这可能是因为RCT较低，A0较高，分离匆匆进了电极在微孔中的充电和扩散。在对脱盐的FBC和FTC的比拟中也察看到同样的趋向，此中FTC的不良表示归因于法拉第副反响，与图3(a)中显示的较低QE值同等。分歧的布置出现出脱盐机能的差别，如图2（b）所示无论电极厚度若何，FTC（C-A）的SAC均低于FTC（A-C），这是由于在这种设置装备摆设中，阳极更容易受到碳外面氧化的影响，由于氧官能团具有负电荷，导致EPZC向更正值移动。
图3 (a)颗粒直径对FBC和FTC电极机能的影响(a - c)，600 mg L−1 NaCl；(b)电极闲暇和间隙孔隙度，(c)流速对扩散层厚度的影响，以及(d)狭小微孔内EDL重叠的示意图
图3(a)显示了使用分歧颗粒直径(D50)制备的电极的机能。可以看出，粒径年夜小对脱盐机能有影响，在FBC和FTC中使用细颗粒时，SAC明显低落。颗粒越小，压实后果越好，减小电极闲暇率和间隙孔隙率。是以，电解液流动的可用横截面积Ac-s越小(图3b)，间隙孔隙中的流速u越年夜，惯性力越年夜，这匆匆进形成了有助于改善外部颗粒传质的湍流。是以，动力学的改善可以解释为年夜孔隙中扩散膜层的厚度(δ)减小，如图3(c)所示，这匆匆进了质量从体块向孔口的通报，增长了颗粒界面处的浓度梯度，这也匆匆进了PGAC在中孔和微孔中的扩散。除了SSA削减外，使用较小颗粒察看到的SAC的明显削减可能归因于水合离子进入亚纳米微孔的空间阻碍和双电层重叠的影响，此中孔内的静电层重叠并失去其电容量，如图3（d）所示。
图4 (a) PFC中电解质流动和电场偏向的示意图。(b) FBC、FTC (a - c)和PFC架构的脱盐机能比拟。前提: NaCl 600 mg L−1,D50 = 34.2 μm
斟酌到FBC具有较高的SAC、QE和较低的η，以及FTC提供的快速动力学，提出了一种新的电池布局，即渗入渗出流电池(PFC)。与FBC相似，在PFC中，流动偏向与电场垂直，但电解液被迫经由过程碳膜渗出，但与电极打仗光阴更长，如图4(a)所示。图4(b)中显示了使用PFC的成果，并将FBC和FTC的机能进行比拟。使用PFC导致SAC增长，而QE和η分离与FBC和FTC察看到的值类似。跟着SAC的加强，OSR的改善最年夜(1135 mg g−1 day−1)，这可能是因为电解质经由过程碳膜的渗入渗出匆匆进了更快的传质，这主要加强相识吸动力学。
图5 (a)恒电位和恒电流脱盐进程的归一化浓度随光阴的变化，此中实线和虚线分离表现电吸赞同解吸步调。插图显示了电流密度的影响。(b)分歧电流密度下的海水淡化机能。前提:1000 mg L−1 NaCl;流量10ml min−1;电吸赞同解吸的电压分离为1.2V和0 V
图6分歧的体积流量下(a)归一化浓度随光阴的变化，(b)海水淡化机能，实线和虚线分离表现电吸赞同解吸步调。前提:1000 mg L−1 NaCl，电吸赞同解吸电流密度分离为1.0和−1.0 mA cm−2，吸脱附电压分离为1.2V和0V
图6（a）显示了流速对浓度耗尽和操作光阴的影响。更快的流速缩短了轮回光阴，但因为传质限定，分外是在离子进入微孔方面，去除的离子数目削减。另一方面，低流速可能是改善脱盐机能的优越策略。如图6（b）所示，同时低落η，这对付无膜装配来说是明显的成果。
总结
CDI的布局和流动模式可以影响脱盐的操作参数。流体动力学影响着海水淡化进程的传质征象和动力学，这取决于装配布局。对付薄电极，FBC优于FTC，由于RCT较低，A0较高。使用FTC是降服FBC中察看到的传质限定的有用策略，分外是对付较厚的电极，此类电极因为传质速度较慢，会在电极中发生较年夜的浓度梯度。这项研讨的成果也为电极粒度的作用提供了见解。只管小颗粒经由过程匆匆进孔隙间隙中更快的传质来进步脱盐率，但因为间隙流速和湍流的增长，因为PGAC的布局性子的变化（SSA、%Vmes和d50低落），SAC明显低落。孔隙收缩导致水合离子向亚纳米微孔转移的空间阻碍，以及电双层重叠，导致电吸附才能差。为了进步CDI机能研讨了一种新的PFC布局，其OSR (1135 mg g−1 day−1)比FBC (421 mg g−1 day−1)超过跨过约170%，这主要是与该细胞的流体动力学相关的更高传质速度的成果。接着采纳单通道模式进行了研讨，该模式进一步增长了OSR (1279 mg g−1 day−1)，由于单通道操作导致更长的保存光阴，容许有足够的光阴让离子扩散并添补内部微孔。研讨发现，在斟酌SAC和周期光阴之间的衡量时，应选择最佳电流密度。只管PFC具有所有有益的特征，但这种电池设计中的压降仍旧是将来事情中必要办理的问题。
文献链接：
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.139226
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